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X射线吸收光谱技术在单原子位点负载多孔晶体材料表征中的研究进展
发布:Iron_MAN10   时间:2020/7/23 16:13:42   阅读:169 
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作为近年来最炙手可热的催化材料,金属单原子催化剂在众多重要反应中展现出了无与伦比的催化活性。通常情况下,金属单原子活性位点的表面自由能较大,容易迁移团聚,无法独立存在。因此,需要使用合适的载体对其进行稳定。其中,多孔晶体材料(如分子筛、MOFs等)由于具有限域效应和高稳定性,是理想的金属单原子活性位点载体。尽管分散在多孔晶体材料中的金属单原子使此类催化剂大放异彩,但金属单原子形成的测定,单原子活性位点结构与电子性质的深入理解颇具挑战。作为具有超高分辨率(~0.01 Å)的先进表征手段,基于同步辐射光源的X射线吸收光谱(图1),使研究者能够从原子层面对金属单原子进行剖析,极大的促进了此类催化材料的发展。有鉴于此,近日吉林大学李乙教授和加拿大达尔豪斯大学张鹏教授研究团队对近年来X射线吸收光谱技术在金属单原子负载多孔晶体材料催化剂表征中的研究进展进行了系统地总结。
 

图1. X射线吸收光谱示意图,包括X射线吸收近边结构(XANES)和扩展边 X射线吸收精细结构(EXAFS)

文章从原子结构(EXAFS)、电子性质(XANES)和催化行为(原位测试)三个方面(图2),详细地阐述了X射线吸收光谱在单原子催化剂表征中的重要作用。首先,通过提取扩展边X射线吸收精细结构(EXAFS)中的信息,研究者可以确定多孔晶体材料中单原子的形成同时获取大量的原子结构信息(如配位数、键长等),有助于对金属单原子活性位点结构-性质关系的深入理解。其次,相比于常规表征手段(如XPS),X射线吸收近边结构(XANES)光谱能更有效且精确地确定金属单原子位点的电子性质(如氧化态、活性中心和载体间的电子传递等)。因此,单原子位点和多孔晶体材料载体间的相互作用得以被揭示,这对高活性单原子催化剂的合成也具有指导意义。此外,原位X射线吸收光谱使研究者能够观测到金属单原子位点的原子结构和电子性质在催化反应过程中的演变,对于催化反应机理的探究具有重要作用。文章最后对此领域存在的挑战和未来的发展前景进行了展望,认为新一代同步辐射光源的出现以及与理论计算等辅助手段的结合,将促进X射线吸收光谱在单原子催化剂的研究中发挥更为重要的作用。
 

图2. 金属单原子负载多孔晶体材料催化剂的X射线吸收光谱学研究
 
这一成果近期以综述(REVIEW)的形式发表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是吉林大学的章天骏博士和达尔豪斯大学的陈子怡,通讯作者为吉林大学的李乙教授和达尔豪斯大学的张鹏教授。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文https://www.x-mol.com/xref/adma-202002910):

Single-Atom Catalysts Supported by Crystalline Porous Materials: Views from the Inside
Tianjun Zhang, Ziyi Chen, Andrew G. Walsh, Yi Li,* Peng Zhang*
Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202002910


来源:X-MOL
 
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