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包信和院士团队Nano Energy:用于高性能析氢反应的三维分层MoS2/石墨烯结构
发布:blast_k   时间:2019/5/15 16:36:41   阅读:76 
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【引言】

析氢反应(HER)涉及质子和电子转移到活性位点,然后氢的电子耦合吸附/解吸,因此催化性能强烈依赖于质量传递、电子传导和催化剂的内在活性。二硫化钼(MoS2)作为一种典型的2D过渡金属二硫化物,由于其在边缘位点具有高内在活性,被广泛认为是一种有前途的非贵金属催化剂。然而,MoS2作为电催化剂具有低电子传导性的缺点。此外,活性位点被认为是边缘S原子,但它们的数量是有限的,因为基底平面中的大多数S原子对HER保持无活性。此外,由于纳米片之间普遍存在范德瓦尔斯引力,材料的团聚往往掩盖了边缘位点,降低了催化活性。改变2D MoS2的形貌和局部原子组成是改善电催化剂的HER性能的有效方法。与随机取向的MoS2纳米片相比,具有丰富通道和高比表面积的中孔MoS2泡沫显著提高了HER活性,这得益于促进了质量传递和增加了边缘位点的暴露。杂原子掺杂到二硫化钼晶格中可以调节局域电子结构,并在基平面上诱导反应活性。然而,由于MoS2的低电导率和工程结构的低稳定性,从形貌处理和杂原子掺杂两方面提高其性能仍然受到限制。

【成果简介】

近日,在中科院大连化物所、中国科学院大学包信和院士和中科院大连化物所、厦门大学邓德会教授团队(共同通讯作者)带领下,与湖南大学和中国科学院上海应用物理研究所合作,报道了一种由MoS2和石墨烯(3D-MoS2/G)组成的3D分层介孔混合结构作为高效HER催化剂。MoS2层与高导电性石墨烯骨架均匀连接,良好地分散在通道内,暴露出丰富的边缘位点,极大地改善了HER活性。将Co原子掺杂到MoS2晶格中进一步改善了混合结构(3D-Co-MoS2/G)的活性,其在0.5 M H2SO4溶液中在10 mAcm-2的电流密度时仅只有143 mV的低过电位。与3D-Co-MoS2催化剂相比,3D-Co-MoS2/G表现出显著的稳定性,并且保持了超过5000次循环伏安(CV)扫描的活性。这项工作为提高催化剂的活性和稳定性提供了一种很有前途的策略。相关成果以题为“Three-dimensionally hierarchical MoS2/graphene architecture for high-performance hydrogen evolution reaction”发表在了Nano Energy上。

【图文导读】

图1 三维分层MoS2/G和Co-MoS2/G的形貌和原子结构


 
(a-c)3D-MoS2/G样品的(a)TEM图,(b)有EDS元素分布的HAADF-STEM图和(c)原子分辨率HAADF-STEM图。

(d-i)3D-Co-MoS2/G样品的(d)SEM图,(e)HAADF-STEM图像,(f)EDS元素分布图,(g)TEM图,(h)HRTEM图和(i)原子分辨率HAADF-STEM图。(c)和(i)中的插图显示了MoS2中Mo空位和掺杂Co原子的示意图,以及相应的TEM模拟和线性强度分布。黄色、青色和蓝色球体分别代表硫、钼和钴。

图2 三维Co-MoS2/G的电子和配位结构


 
(a,c)分别为一系列样品的Mo和Co K边的归一化XANES光谱。插图显示归一化后k空间转换的EXAFS光谱。

(b,d)分别为Mo和Co K边的k3加权EXAFS光谱。

(e)3D-Co(16.4%)MoS 2/G催化剂的Co 2p XPS光谱。

图3 三维Co-MoS2/石墨烯的HER性能


 
(a)在25℃下Ar饱和的0.5M H2SO4中,以2mVs-1的扫描速率得到2D MoS2,3D MoS2,3D-Co-MoS2,3D-MoS2/G,3D-Co-MoS2/G和商业40%Pt/C样品的HER极化曲线。所有HER极化曲线没IR校正。

(b)比较2D MoS2,3D MoS2,3D-Co-MoS2,3D-MoS2/G和3D-Co(16.4%)-MoS2/G在不同电流密度下的过电位。

(c)由3D MoS2,3D-MoS2/G,3D-Co(16.4%)-MoS2/G和商业40%Pt/C催化的HER相应Tafel图。

(d)3D-Co(16.4%)-MoS2/G催化剂与无石墨烯催化剂的耐久性测量。

【小结】

综上所述,通过结构工程,形成了由MoS2和石墨烯组成的有序三维介孔复合结构,显著提高了MoS2的电化学析氢活性和稳定性。该结构的分层和均匀的介孔结构促进了水和质子的质量传输。石墨烯的引入不仅提高了MoS2的电子导电性,而且有利于MoS2的分散和更多边缘活性位点的暴露。将Co原子掺杂到MoS2骨架中,可以进一步提高3D-MoS2/G的HER活性。3D-Co(16.4%)MoS2/G具有143 mV的过电位,可实现10 mAcm-2的电流密度,并保持了超过5000次CV扫描的稳定性。本研究通过多尺度结构工程为HER设计稳健的MoS2电催化剂提供了有效的策略,也可为其他能源催化过程提供有益的参考。

 文献链接:Three-dimensionally hierarchical MoS2/graphene architecture for high-performance hydrogen evolution reaction(Nano Energy, 2019, DOI:10.1016/j.nanoen.2019.04.049)

来源:材料牛

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